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CO₂電化學(xué)還原是一條具有前景的實(shí)現(xiàn)碳中和的路線，但是通常電催化還原CO₂面臨著生成碳酸鹽/碳酸氫鹽導(dǎo)致的損失，因此電催化還原CO₂變得高能耗。酸性環(huán)境有助于緩解高能耗，但是同時(shí)由于生成H₂和CO的競(jìng)爭(zhēng)性反應(yīng)，導(dǎo)致酸性環(huán)境下，目標(biāo)產(chǎn)物尤其是C₂₊法拉第效率降低。

有鑒于此，蘇州大學(xué)王昱沆教授、惠靜姝副教授、西安交通大學(xué)蘇亞瓊等報(bào)道調(diào)節(jié)修飾Cu催化劑的苯并咪唑配體的2-位取代基長(zhǎng)度，實(shí)現(xiàn)了增強(qiáng)酸性體系CO₂電催化還原為C₂₊產(chǎn)物的選擇性。

本文要點(diǎn)

（1）

發(fā)現(xiàn)增強(qiáng)取代基的長(zhǎng)度，將氫（H）取代基變成壬基（nonyl），能夠提高H⁺擴(kuò)散的阻礙，降低Cu-Cu配位數(shù)目，有助于CO中間產(chǎn)物的還原反應(yīng)。通過(guò)這種方法，CO加氫和C-C偶聯(lián)反應(yīng)在60 mA cm^-2電流密度的選擇性提高24倍。

（2）

修飾戊烷的CuCP催化劑的最高C₂₊產(chǎn)物法拉第效率達(dá)到70 %，在180 mA cm^-2電流密度的單程CO₂-to-C₂₊轉(zhuǎn)化率達(dá)到~54 %。

參考文獻(xiàn)

Deng, H., Liu, T., Zhao, W. et al. Substituent tuning of Cu coordination polymers enables carbon-efficient CO₂ electroreduction to multi-carbon products. Nat Commun 15, 9706 (2024). 

DOI: 10.1038/s41467-024-54107-2

https://www.nature.com/articles/s41467-024-54107-2