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人們認(rèn)為HOCl具有臨時產(chǎn)生Cl₂O的作用，在以往的研究中人們發(fā)現(xiàn)Cl₂O能夠通過HOCl+HOCl氣相反應(yīng)產(chǎn)生。有鑒于此，廣東工業(yè)大學(xué)安太成教授、賓夕法尼亞大學(xué)Joseph S. Francisco教授等報道發(fā)現(xiàn)Cl₂O能夠通過HOCl+HOCl在溶液/空氣-水界面上產(chǎn)生，并且通過理論計算能夠驗證。

本文要點

（1）

與氣相一步反應(yīng)產(chǎn)生Cl₂O不同，這種溶液/空氣-水的界面產(chǎn)生Cl₂O的過程包括兩個步驟，首先一個HOCl分子脫質(zhì)子，另一個HOCl分子脫Cl。具體研究界面水分子/硝酸中性/酸性催化機理，界面水/NH₃或甲胺或二甲胺的堿性體系的催化機理。

（2）

在中性/酸性體系的催化反應(yīng)過程中，反應(yīng)的決速步驟是Cl-摘取反應(yīng)，在溶液界面上或者冷凍的界面上，反應(yīng)的動力學(xué)常數(shù)分別顯著增加為1.40-8.97×10⁷ M^–1 s^–1或者7.12-9.99×10⁶ M^–1 s^–1 。在堿性界面催化反應(yīng)中，發(fā)現(xiàn)界面生成Cl₂O的反應(yīng)速率變化規(guī)律為二甲胺<甲胺<NH₃，這對應(yīng)于堿性的增加導(dǎo)致催化活性降低。這項研究有助于深入理解除了ClONO₂+HOCl之外產(chǎn)生Cl₂O的反應(yīng)過程。

參考文獻(xiàn)

Weina Zhang, Dayuan Zheng, Haolin Han, Zhengyi Wan, Jie Zhong, Yuemeng Ji, Guiying Li, Joseph S. Francisco*, and Taicheng An*, Promoting Cl₂O Generation from the HOCl + HOCl Reaction on Aqueous/Frozen Air–Water Interfaces, J. Am. Chem. Soc. 2024

DOI: 10.1021/jacs.4c11337

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.4c11337