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在電極/電解質界面發生的電化學CO₂還原反應（CO₂RR）對電位和濃差極化都很敏感。與固定電位下的靜態電解相比，交替陽極和陰極電位的脈沖電解是一種比較特別的技術，交替變化的電流不僅能夠重建表面結構，而且能夠調節陰極附近電解質側的局部pH值和傳質。

有鑒于此，上海交通大學蔣昆副教授、復旦大學蔡文斌教授、西江大學Seoin Back等通過亞秒時間分辨率和一維擴散模擬（1-dimensional diffusion profile simulation）的在線質譜，研究交替變化電化學脈沖過程中的電催化還原CO₂反應機理。

本文要點

（1）

研究結果表明，陽極脈沖導致多晶Ag和多晶Cu電極的表面CO₂濃度升高，這使得發生CO₂RR而不是產氫反應。比較溫和的氧化脈沖能夠產生具有不飽和配位的Ag或Cu位點，形成粗糙的表面拓撲結構，分別能夠CO₂還原為CO、CO₂轉化為C₂₊。

（2）

DRIFT紅外光譜表征結果表明*CO和*OCHO物種對Ag的關系。氧化脈沖后，與不飽和配位Cu相比，*CO消耗率的逐漸提高。從分子水平上解釋說明，CO₂RR選擇性與動態界面化學結構之間的直接關系。

參考文獻

Ye, K., Jiang, TW., Jung, H.D. et al. Molecular level insights on the pulsed electrochemical CO₂ reduction. Nat Commun 15, 9781 (2024).

DOI: 10.1038/s41467-024-54122-3

https://www.nature.com/articles/s41467-024-54122-3