Pd催化劑是重要的工業催化劑,在許多工業催化反應中應用,但是Pd催化劑通常容易受到毒化。硫是一種容易導致Pd催化劑毒化的常見元素。S能夠與Pd之間形成非常強的Pd-S化學鍵,因此如何回收深度毒化的Pd催化劑非常困難。
有鑒于此,清華大學李亞棟院士、Zhi Li、南開大學劉錦程教授等報道一種自上而下的策略能夠將Pd的硫化物轉化,在一步熱化學反應過程中將Pd硫化物轉化為Pd單原子位點。
將Pd4S模型催化劑納米粒子負載到ZIF-8載體上,通過熱處理轉化為修飾在硫摻雜碳載體上的Pd單原子催化劑,將其記作Pd1/N-S-C。在原子化轉化過程中生成了PdZn金屬間化合物。DFT理論計算結果表明生成的PdZn能夠導致金屬納米粒子相鄰位點形成空穴,促進原子化過程的進行。
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這項研究能夠用于硫毒化的Pd/C商用催化劑的回收,為商用Pd/C催化劑的回收利用提供可能。最好的Pd1/N,S-C催化劑具有優異的催化活性,在乙炔半加氫催化反應中比Pd4S催化劑更好的效果。
參考文獻
Qiheng Li, Shoujie Liu, Jin-Cheng Liu*, Zhi Li*, and Yadong Li*, Recycling Sulfur-Poisoned Pd Catalysts via Thermal Atomization for Semi-Hydrogenation of Acetylene, J. Am. Chem. Soc. 2024
DOI: 10.1021/jacs.4c11305
https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.4c11305