由于C-H鍵的解離能非常高，產物容易過度氧化為CO和CO2，以及C-H活化/C-C偶聯反應的反應錯綜復雜，在溫和條件下的甲烷直接氧化制備高附加值醇、乙酸等氧化物是個挑戰性的課題。
有鑒于此，印度理工學院（IIT）Kuntal Manna等報道開發了一種修飾在MOF內的多功能Fe(III)二羥基催化活性物種，能夠使用O2進行CH4選擇性氧化為甲醇或者乙酸。
本文要點
研究發現，催化活性物種FeIII(OH)2分布在MOF的節點，因此限域在多孔骨架結構內部，缺電子性質導致能夠進行選擇性C-H鍵氧化，以38592 μmolCH3OH gFe-1 h-1速率或者81043 μmolCH3CO2H gFe-1 h-1速率生成乙酸。
（2）
實驗測試結果和理論計算結果說明在FeIII-FeI-FeIII催化反應循環生成甲醇，通過原位生成的CH3OH和CO2和H2反應生成CH3CO2H，或者通過CH4和CO2之間反應生成。
參考文獻
Chauhan, M., Rana, B., Gupta, P. et al. Tailored pore-confined single-site iron(III) catalyst for selective CH4 oxidation to CH3OH or CH3CO2H using O2. Nat Commun 15, 9798 (2024).
DOI: 10.1038/s41467-024-54101-8
https://www.nature.com/articles/s41467-024-54101-8
