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水活化在CO2還原中起著至關(guān)重要的作用，但通過控制水活化來提高電催化性能是一個重大挑戰(zhàn)。

有鑒于此，廈門大學(xué)李劍峰教授、陳洲教授、鄭世勝教授、張華教授、大連理工大學(xué)劉進軒教授等報道使用富含N-H的分子對Cu表面工程化，促進水分子的解離和不對稱C-C偶聯(lián)，實現(xiàn)了高選擇性電化學(xué)CO₂還原制備乙烯和乙醇。

本文要點

（1）

直接的光譜表征，以及DFT理論計算，表明富含N-H的分子通過氫鍵相互作用加快界面水分子解離，產(chǎn)生的氫物種促進了*CO轉(zhuǎn)化為*CHO。因此能夠高效率的實現(xiàn)不對稱*CHO-*CO偶聯(lián)，生成C₂產(chǎn)物，比未改性的催化劑相比，法拉第效率提高30%。通過Cu表面晶面調(diào)節(jié)*CHO/*CO的相對覆蓋率，產(chǎn)物可以在C₂和CH₄之間完全切換。

（2）

這些機理研究進一步促進富含N-H的分子直接修飾Cu₂O納米立方體，發(fā)展新型高效率電催化劑，在800 mA cm^-2的電流密度，C2產(chǎn)物（主要是乙烯和乙醇）的法拉第效率達到85.7%，而且能夠在接近工業(yè)條件下表現(xiàn)優(yōu)異的穩(wěn)定性。這項研究促進CO₂還原反應(yīng)機理的理解，促進加快水分子解離提高電催化性能，提供了一種有效和通用的策略。

參考文獻

Zi-Yu Du, Si-Bo Li, Ge-Hao Liang, Yi-Meng Xie, Yao-Lin A, Yi Zhang, Hua Zhang*, Jing-Hua Tian, Shisheng Zheng*, Qing-Na Zheng, Zhou Chen*, Weng Fai Ip, Jinxuan Liu*, and Jian-Feng Li*, Promoting Water Activation via Molecular Engineering Enables Efficient Asymmetric C–C Coupling during CO₂ Electroreduction, J. Am. Chem. Soc. 2024

DOI: 10.1021/jacs.4c14299

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.4c14299