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雖然共軛聚合物是重要的異相光催化劑，但是通常交替的供體和受體之間隨機(jī)的電荷轉(zhuǎn)移嚴(yán)重的限制了催化活性。有鑒于此，復(fù)旦大學(xué)趙巖研究員、湖南大學(xué)李潤副教授等報(bào)道受到自然界光催化合成體系的靈感，開發(fā)了指導(dǎo)含有懸垂官能團(tuán)的共軛聚合物內(nèi)電荷轉(zhuǎn)移的策略，通過構(gòu)筑程序化的電荷轉(zhuǎn)移通道，顯著增強(qiáng)線性共軛聚合物的光催化活性。

本文要點(diǎn)

（1）

通過原位XPS表征和DFT理論計(jì)算，發(fā)現(xiàn)懸垂的苯并噻唑官能團(tuán)作為電子存儲(chǔ)器，能夠?qū)㈦娮泳奂诖呋钚晕稽c(diǎn)，阻止電子和空穴復(fù)合。

通過這種設(shè)計(jì)的結(jié)構(gòu)，光生電子能夠更好的移動(dòng)到還原位點(diǎn)，促進(jìn)O₂還原為H₂O₂，同時(shí)產(chǎn)生的空穴能夠作為氧化活性位點(diǎn)，將呋喃甲醇氧化為呋喃甲酸。

（2）

優(yōu)化的光催化劑LCP-BT具有優(yōu)異的催化活性，生成H₂O₂的產(chǎn)率達(dá)到868.3 μmol L^-1 h^-1，這個(gè)性能是對(duì)比的電荷隨機(jī)傳輸聚合物L(fēng)CP-1的9.8倍，在6 h內(nèi)實(shí)現(xiàn)了95 %的呋喃甲醇轉(zhuǎn)化率。

參考文獻(xiàn)

Sizhe Li, Rong Ma, Chuanjun Tu, Weijie Zhang, Run Li, Yan Zhao, Kai A.I. Zhang, Programmed Charge Transfer in Conjugated Polymers with Pendant Benzothiadiazole Acceptor for Simultaneous Photocatalytic H₂O₂ Production and Organic Synthesis, Angew. Chem. Int. Ed. 2024

DOI: 10.1002/anie.202421040

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.202421040