S-scheme異質結光催化劑具有獨特的電荷轉移路徑和優異的氧化還原催化性能,在光催化還原CO2等反應能壘比較高的反應中得到應用。但是人們對于S-scheme異質結的缺陷能級對于電荷分離、載流子壽命、表面催化反應的影響并不清楚。
有鑒于此,中國地質大學余家國教授(歐洲科學院院士)、湖北文理學院梁桂杰教授等報道開發了可調控缺陷能級的策略,構筑電子存儲池,能夠增強載流子壽命,改善S-scheme異質結光催化性能。
通過飛秒瞬態光吸收光譜和理論計算模擬驗證,能夠增強WO3-x/In2S3 S-scheme異質結光催化劑的光電子釋放。通過計算Gibbs自由能,揭示光反應機理,說明WO3-x/In2S3的氧缺陷能夠形成不穩定的氧中間體打開決速步驟(H2O氧化生成氧氣分子),因此促進H2O光化學氧化反應。
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通過缺陷的獨特作用,增加的載流子壽命,使得在沒有光敏劑或者犧牲劑的CO2光化學還原反應實現100 %的CO選擇性。這項研究展示了控制缺陷能級對于控制S-scheme異質結光催化劑的載流子動力學的重要作用,這能夠促進開發更加先進的光催化劑。
參考文獻
Feiyan Xu, Ying He, Jianjun Zhang, Guijie Liang, Chengyuan Liu, Jiaguo Yu, Prolonging Charge Carrier lifetime via Intraband Defect Levels in S-scheme Heterojunctions for Artificial Photosynthesis, Angew. Chem. Int. Ed. 2024
DOI: 10.1002/anie.202414672
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.202414672