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電催化分解水長期受制于陽極OER反應動力學緩慢的問題，理性設計自旋有可能解決反應動力學緩慢的難題。根據理論計算，低自旋Fe³⁺（LS, t_2g⁵e_g⁰）是高活性位點，但是如何實驗構筑這種位點仍然是個困難。

有鑒于此，清華大學王定勝教授、東北林業大學崔亭亭教授、陳春霞教授、中國科學技術大學付強研究員等報道通過引入多個缺陷位點的方式，在NiFe-LDH構筑LS Fe³⁺位點，構筑了含低自旋Fe³⁺位點的高活性水氧化催化劑。

本文要點

（1）

通過形成配位不飽和的Fe位點，增強d軌道分裂的能壘。這種含有缺陷的催化劑具有優異的OER性能，僅僅244 mV就可以達到500 mA cm^-2工業電流密度，這比傳統的高自旋Fe³⁺（HS, t_2g³e_g²）的NiFe-LDH的過電勢低110 mV，而且性能比大多數報道的NiFe催化劑更高。

（2）

通過深入的實驗和理論計算研究，表明LS Fe³⁺位點比HS Fe³⁺位點更好的降低O*中間體的吸附強度，因此將OER的決速步驟從O*→OOH*變為OH*→O*，而且降低反應的能壘。這項研究有助于開發性能先進的自旋調控OER電催化劑。

參考文獻

Yihao Wang, Shanqing Li, Xu Hou, Tingting Cui, Zechao Zhuang, Yunhe Zhao, Haozhi Wang, Wei Wei, Ming Xu, Qiang Fu, Chunxia Chen, Dingsheng Wang, Low-Spin Fe³⁺ Evoked by Multiple Defects with Optimal Intermediate Adsorption Attaining Unparalleled Performance in Water Oxidation, Adv. Mater. 2024

DOI: 10.1002/adma.202412598

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.202412598