設計鈀基甲酸氧化反應(FAOR,formic acid oxidation reaction)催化劑,實現催化活性、途徑選擇性和抗毒性方面取得重大突破,是個緊迫且挑戰性的課題。
有鑒于此,中山大學王成新教授、崔浩教授等報道通過開創一種結合拓撲和化學無序的新型催化劑設計來解決,開發了新型的多孔網絡的PdCuLaYMnW高熵非晶合金,記作Net Pd-HEAA,實現了高活性、選擇性和穩定的FAOR電催化劑。
這種新型的Net Pd HEAA催化劑達到創紀錄的FAOR性能,質量活性和比活性分別達到5.94 A mgPd-1和8.94 mA cm-2,超過以往報道的所有Pd催化劑,而且性能達到先進的鉑基催化劑水平。Net Pd HEAA在加速老化測試(ADT)和計時電流法(CA)穩定性測試中都表現了優異的穩定性。
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先進的表征和原位光譜結果表明,無序的原子結構調節Pd位點的幾何結構和電子結構,增強了活性中間體的覆蓋率,促進了脫氫反應途徑,抑制CO的產生/吸附。此外,作為質子交換膜水電解(PEMWE)的陽極催化劑,Net Pd HEAA在1.28 V電勢即可獲得1 A cm-2的電流密度,并在高腐蝕的電解質中穩定運行>100 h。
參考文獻
Xiaohong Tan, Jiarui Wang, Yuhang Xiao, Yingying Guo, Weidong He, Binjie Du, Hao Cui, Chengxin Wang, Engineering Topological and Chemical Disorder in Pd Sites for Record-Breaking Formic Acid Electrocatalytic Oxidation, Adv. Mater. 2024
DOI: 10.1002/adma.202414283
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.202414283