氫化步驟會產(chǎn)生吸附的*COOH中間體，這會降低CO2電催化還原為CO的速度。
近日，北京化工大學Zhenyu Sun，香港理工大學Ming Yang，北京理工大學Xinyi Tan報道了一種有助于此氫化步驟的氫自由基(H?)轉移機制，該機制通過構建Ni配對的異雙原子對來實現(xiàn)，從而大大增強了CO2到CO的轉化動力學。
文章要點
1）Ni的配對金屬（表示為M）催化水/質(zhì)子還原的Volmer步驟以產(chǎn)生吸附的*H，轉化為H?，從而將CO2還原為羧基自由基(?COOH)。隨后，Ni配對物在放熱反應中吸附?COOH，從而消除了CO2電化學氫化通常的高能量損失。
2）通過調(diào)節(jié)M位（使用Cd、Pt或Pd）的H吸附強度可以優(yōu)化H?的形成，最終顯著提高CO2還原率和CO生成率，在水性電解質(zhì)中提供97.1%的法拉第效率(FE)，在離子液體溶液中提供高達100.0%的FE。
參考文獻
Yao, Z., Cheng, H., Xu, Y. et al. Hydrogen radical-boosted electrocatalytic CO2 reduction using Ni-partnered heteroatomic pairs. Nat Commun 15, 9881 (2024).
DOI：10.1038/s41467-024-53529-2
https://doi.org/10.1038/s41467-024-53529-2
