含氮廢物的電催化還原為生產(chǎn)含氮化學(xué)品提供了一種可持續(xù)的方法。由于NH2OH作為中間體的不穩(wěn)定性,高價(jià)值羥胺(NH2OH)的選擇性合成具有挑戰(zhàn)性。
在這里,南方科技大學(xué)Yongye Liang,Zhan Jiang,浙江大學(xué)Xiang Gao,Xiao Zhang提出了一種合理的電催化劑設(shè)計(jì)策略,通過抑制進(jìn)一步還原的競(jìng)爭途徑來促進(jìn)NH2OH電合成。
文章要點(diǎn)
1)研究人員通過調(diào)節(jié)其固有活性來篩選具有高能壘的鋅酞菁(ZnPc)以進(jìn)行NH2OH還原。此外,研究人員發(fā)現(xiàn)碳納米管基底表現(xiàn)出顯著的NH3產(chǎn)生活性,而ZnPc分子的高覆蓋率可以有效抑制這種活性。
2)原位表征表明,NH2OH和HNO是硝酸鹽還原為NH3的中間體,并且NH2OH可以在ZnPc電極中富集。在H電池中,優(yōu)化后的ZnPc催化劑對(duì)NH2OH的法拉第效率(FE)為53±1.7%,部分電流密度超過270 mA cm?2,周轉(zhuǎn)頻率為7.5±0.2 s?1,它還能從硝酸鹽快速電合成環(huán)己酮肟,F(xiàn)E為64±1.0%。
參考文獻(xiàn)
Tang, Y., Jiang, Z., Yuan, Y. et al. Selective electrosynthesis of hydroxylamine from aqueous nitrate/nitrite by suppressing further reduction. Nat Commun 15, 9800 (2024).
DOI:10.1038/s41467-024-54204-2
https://doi.org/10.1038/s41467-024-54204-2