甲烷與氧氣的光催化氧化偶聯有望得到有價值的多碳產物,但其反應性較低。
近日,中國石油大學Zhen Zhao基于晶格氧的電子不對稱設計,將鈰改性應用于氧化鋅負載的金催化劑,以提高偶聯活性。
文章要點
1)甲烷轉化率超過16000 μmol g-1 h-1,多碳選擇性為94.9%,催化耐久性為3天,在更多的熱輔助下可以提高到34000 μmol g-1 h-1,乙烷的周轉頻率為507 h-1,350 nm處的表觀量子效率為33.7%。
2)根據系統表征和理論分析,鈰摻雜不僅可以促進活性氧的形成,還可以通過操縱金屬氧鍵強度來干預晶格氧的活力,從而導致有利的甲基脫附形成乙烷和快速的水釋放。
這項工作為有氧甲烷至乙烷轉化的高效光催化劑的合理設計提供了見解。
參考文獻
Sun, M., Chen, Y., Fan, X. et al. Electronic asymmetry of lattice oxygen sites in ZnO promotes the photocatalytic oxidative coupling of methane. Nat Commun 15, 9900 (2024).
DOI:10.1038/s41467-024-54226-w
https://doi.org/10.1038/s41467-024-54226-w