電催化劑缺乏催化ORR和OER的雙功能位點,阻礙了可充電金屬-空氣電池的應用。這是因為ORR和OER在機理上相互限制(mutual constraint),比如相同的含氧中間體,以及吸附能標度關系的限制。
有鑒于此,中國科學院大學張天然副教授、劉向峰教授、南京航空航天大學彭生杰教授等報道高價態Ir單原子修飾在MnOx上(IrSA-MnOx)構成雙功能催化劑。
IrSA-MnOx表現了區別的ORR和OER反應路徑,其中在高價態Ir位點發生4e- ORR。而且具有新型OER反應機理,化學活化協同機理。這種機理中通過獨特的自發化學活化過程產生直接O-O偶聯反應。
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IrSA-MnOx表現優異的雙功能催化活性,在10 mA cm-2電流密度,OER電位和ORR半波電位之間的區別僅為0.635 V。這項工作打破了催化劑的標度關系,為設計高效多功能電催化劑提供新型方法。
參考文獻
Ziyi Yang, Fayuan Lai, Qianjiang Mao, Chong Liu, Shengjie Peng, Xiangfeng Liu, Tianran Zhang, Breaking the Mutual-Constraint of Bifunctional Oxygen Electrocatalysis via Direct O─O Coupling on High-Valence Ir Single-Atom on MnOx, Adv. Mater. 2024
DOI: 10.1002/adma.202412950
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.202412950