由氧化還原活性供體和受體分子組成的有機(jī)電荷轉(zhuǎn)移復(fù)合物（OCTC）是一種極具應(yīng)用前景的電極材料，可以解決可充電電池中有機(jī)電極的低功率和低循環(huán)穩(wěn)定性問(wèn)題。OCTC中強(qiáng)烈的分子間相互作用，如π-π相互作用和氫鍵，能夠?qū)崿F(xiàn)高電子電導(dǎo)率并抑制對(duì)溶劑的溶解度。然而，盡管各自的供體和受體分子具有固有的氧化還原能力，但OCTC的完全氧化還原活性尚未實(shí)現(xiàn)。近日，首爾大學(xué)Kisuk Kang、浦項(xiàng)科技大學(xué)Jihyun Hong研究發(fā)現(xiàn)，OCTC的有限氧化還原活性源于電解質(zhì)結(jié)合的絡(luò)合物形成，這削弱了特征性分子間相互作用，從而阻礙了氧化還原反應(yīng)，特別是在鋰基電解質(zhì)中。
本文要點(diǎn)：
1) 研究發(fā)現(xiàn)，使用鋅水性電解質(zhì)可以大大降低OCTC（吩嗪（PNZ）-7,7,8,8-四氰基醌二甲烷（TCNQ），即PNZ-TCNQ，并且具有優(yōu)異的循環(huán)穩(wěn)定性，在100次循環(huán)中保持88%的最大容量。
2) 完全的氧化還原反應(yīng)實(shí)現(xiàn)了高電極能量密度，在鋅水電池中提供了≈10 mAh cm?2的面積容量（580μm厚的電極）。這些發(fā)現(xiàn)闡明了電荷存儲(chǔ)機(jī)制中有機(jī)電極和電解質(zhì)之間的復(fù)雜相互作用，突出了電解質(zhì)設(shè)計(jì)在開(kāi)發(fā)有機(jī)電極材料中的重要性。
Sechan Lee et.al Unlocking the Full Redox Capability of Organic Charge-Transfer Complex in High-Loading Electrodes for Organic Rechargeable Batteries Adv. Energy Mater. 2024
DOI: 10.1002/aenm.202404116
https://doi.org/10.1002/aenm.202404116
