催化劑的曲面對于催化反應性能起到決定性的影響,但是由于缺乏合成的樣品人們對于多孔催化劑的負高斯曲面的影響并不清楚。雙連續多孔結構能夠作為負高斯曲面的模型,但是通常難以制備得到雙連續多孔催化劑,
有鑒于此,上海交通大學麥亦勇教授、徐富貴等報道通過MOF作為前體,使用聚合物作為模板,合成了具有Schwarz P表面的雙連續介孔單原子Fe催化劑(bicontinuous mesoporous Fe single-atom catalyst),記作bmFeSAC,表現優異的堿性ORR電催化活性。
這種bmFeSAC催化劑具有非常高的比表面積(916 m2 g-1),均勻的Fe-N4單原子活性位點,Fe的含量達到1.80 wt %。連續通道使得Fe-N4單原子的利用率非常高,負高斯曲面使得反應能壘非常低。當bmFeSAC作為ORR電催化劑,堿性OER半波電位達到0.931 V vs RHE,是目前性能最好的電催化劑。
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這項研究表明雙連續多孔結構能夠增加催化活性位點的利用率,因此改善催化活性,而且能夠通過負高斯曲面調節催化劑的電子結構。
參考文獻
Zhi Xu, Tianyu Xiao, Yinghua Li, Yi Pan, Chen Li, Pan Liu, Qing Xu, Feng Tian, Liang Wu, Fugui Xu, Yiyong Mai, Assessing the Effect of a Schwarz P Surface on the Oxygen Electroreduction Performance of Porous Single-Atom Catalysts, Adv. Mater. 2024
DOI: 10.1002/adma.202416204
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/adma.202416204