雙原子催化劑(DAC)由于高原子利用率和協同作用,受到人們的廣泛關注,但是如何精確合成DAC催化劑以及研究DAC催化劑的機理仍然是個巨大挑戰。
有鑒于此,南開大學謝微教授等報道使用光誘導錨定策略,在石墨氮化碳載體上精確的合成PtCo DAC催化劑,表現優異的氨硼烷分解制氫性能和穩定性。
Co原子通過氮原子孤對電子錨定在氮化碳載體上,隨后光照射導致Pt金屬離子在相鄰位點錨定,因此準確的形成雜原子DAC位點。構筑的PtCo DAC催化劑在氨硼烷氫解催化反應中表現優異的產氫性能,298 K的TOF達到3130 molH2 molPt-1 min-1,這個TOF比Pt單原子的TOF高3.2倍。
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PtCo DAC催化劑具有良好的穩定性,室溫TON達到307982 molH2 molPt-1。實驗和理論計算結果表明Pt和Co之間的協同作用能夠優化氨硼烷分子和H2分子的吸附能,降低決速步驟的能壘,加快氨硼烷氫解生成H2的反應速率。此外Co能夠增強Pt-N化學鍵穩定性,因此穩定Pt催化活性物種,避免Pt催化活性物種的溶解、團聚、失活。這種PtCo DAC催化劑的優異催化活性,穩定性,價格便宜等優勢,為開發實用性的制氫催化劑提供幫助。
參考文獻
Aonan Zhu, Yutao Cao, Ning Zhao, Yongcheng Jin, Yonglong Li, Ling Yang, Cancan Zhang, Yangxuan Gao, Zhao Zhang, Yuying Zhang, and Wei Xie*, Geminal Synergy in Pt–Co Dual-Atom Catalysts: From Synthesis to Photocatalytic Hydrogen Production, J. Am. Chem. Soc. 2024
DOI: 10.1021/jacs.4c09611
https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.4c09611