電催化亞硝酸鹽還原為有價值的氨是一種綠色、可持續(xù)的傳統哈伯-博施氨合成法的替代方法,但在低亞硝酸鹽濃度下,氨生產的活性和選擇性仍然較差。
在此,湖南大學Yongwen Tan報道了一種納米多孔金屬間單原子合金CuZn(np/ISAA-CuZn)催化劑,該催化劑具有完全隔離的Cu-Zn活性位點,可實現中性亞硝酸鹽還原反應,NH3法拉第效率超過95%,最高能量效率約為59.1%,電位范圍為?0.2至?0.8 V vs.RHE。
文章要點
1)np/ISAA-CuZn電催化劑在膜電極組裝條件下能夠以500 mA cm?2穩(wěn)定運行220小時,穩(wěn)定的NH3法拉第效率約為80%,NO2去除率約為100%。
2)一系列原位實驗研究結合密度泛函理論計算表明,孤立的Cu-Zn活性位點的強電子相互作用改變了質子化吸附物種,有效緩解了*NO2的質子化勢壘,從而大大促進了NO2?選擇性還原為NH3。
參考文獻
Lan, J., Wang, Z., Kao, Cw. et al. Isolating Cu-Zn active-sites in Ordered Intermetallics to Enhance Nitrite-to-Ammonia Electroreduction. Nat Commun 15, 10173 (2024).
DOI:10.1038/s41467-024-53897-9
https://doi.org/10.1038/s41467-024-53897-9