電化學CO2還原反應(CO2RR)被認為是一種有前途的策略,通過將CO2轉化為必需化學品來減少碳排放。盡管在中性和堿性介質中取得了重大進展,但由于條件惡劣,在酸性條件下實施CO2RR仍然具有挑戰性,尤其是在生產高價值多碳產品方面。
在這里,中山大學Yi Wang,Shuqin Song,香港城市大學Zhanxi Fan報道了Cu-btca(btca=苯并三唑-5-羧酸)金屬有機骨架(MOF)納米結構可以在酸性環境中充當CO2RR的穩定催化劑。
文章要點
1)Cu-btca MOF在電解過程中經歷相變和形態演變,形成穩定的多孔Cu-btcaMOF網絡。所得MOF網絡在強酸性電解質中以300mA/cm2的流動電池表現出對乙烯和多碳產品的出色選擇性,法拉第效率分別為51.2%和81.9%。
2)機理研究發現,Cu-btca MOF網絡可以限制質子還原以抑制氫氣釋放,并維持較高的局部*CO濃度以促進CO2RR。理論計算表明,Cu-btca MOF中的兩個相鄰Cu位點為碳碳偶聯提供了有利的微環境,從而促進了多碳生產。
這項工作表明,合理的MOF結構控制可以在強酸性條件下實現高選擇性和高效的CO2電還原為多碳產物,從而實現實際應用。
參考文獻
Jinli Yu, et al, In Situ Phase Transformation-Enabled Metal?Organic Frameworks for Efficient CO2 Electroreduction to Multicarbon Products in Strong Acidic Media, ACS Nano, 2024
DOI: 10.1021/acsnano.4c12245
https://doi.org/10.1021/acsnano.4c12245