金屬有機(jī)復(fù)合催化劑可調(diào)控單原子位點(diǎn)是具有前景的OER催化劑，但是目前對于從原子尺度理解反應(yīng)機(jī)理仍然非常困難。有鑒于此，清華大學(xué)王定勝教授、西安工業(yè)大學(xué)潘洪革教授、中國科學(xué)院大學(xué)Runcong Liu、武漢理工大學(xué)何大平教授等報道通過四個芳香羰基配體對Fe-Ni位點(diǎn)配位，直接構(gòu)筑OER分子催化劑。
通過調(diào)節(jié)芳香羧酸配體和碳載體的π-π堆疊，促進(jìn)能夠通過快速的電荷轉(zhuǎn)移，實(shí)現(xiàn)電子在Fe-Ni位點(diǎn)聚集，改善FeNi-Lx位點(diǎn)的電催化性能，在0.3 V過電勢達(dá)到6680 A gFe/Ni-1質(zhì)量活性。
（2）
原位表征和理論計算表明OH-對高價態(tài)Fe原子位點(diǎn)親核進(jìn)攻，導(dǎo)致Fe-O-Ni結(jié)構(gòu)重構(gòu)，而且導(dǎo)致價態(tài)快速升高。但是，在OER電催化反應(yīng)過程中，由于OOH*中間體導(dǎo)致Fe-O-Ni位點(diǎn)的價態(tài)降低。這項(xiàng)研究有助于深入理解OER催化反應(yīng)的活性位點(diǎn)。
參考文獻(xiàn)
Yun Gao, Chengdong Yang, Fenglei Sun, Daping He, Xinqiang Wang, Jian Chen, Xiaobo Zheng, Runcong Liu, Hongge Pan, Dingsheng Wang, Ligand-Tuning Metallic Sites in Molecular Complexes for Efficient Water Oxidation, Angew. Chem. Int. Ed. 2024
DOI: 10.1002/anie.202415755
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.202415755
