精確控制形貌并且鑒定結構-性質之間的關系對于高熵合金而言是個巨大挑戰,嚴重阻礙了高熵合金材料的理性設計,以及高熵合金應用于多步驟串聯催化反應。
有鑒于此,新加坡南洋理工大學Jong-Min Lee、Sun Yuntong、臺灣陽明交通大學Yan-Gu Lin、浙江海洋大學周英棠教授等報道通過一步濕法合成含8種元素的亞納米高熵金屬烯(metallenes),并且研究高熵金屬烯的電催化制氫性能以及機理。
合成的PdRhMoFeMn高熵金屬烯具有最高的電催化制氫性能,在-10 mA cm-2電流密度的酸性、中性、堿性體系制氫過電勢分別為6 mV、23 mV、26 mV,而且具有優異的穩定性。
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通過電化學表征、理論計算、原位XAS等表征技術表明真實活性位點以及在不同電解液種活性位點的變化以及動態協同機理。其中Mn位點對羥基具有強結合作用,增強Pd位點的水分子解離,降低水分子解離的能壘。Rh位點具有最合適的氫原子吸附,能夠加快負氫耦合,顯著增強制氫的性能。
參考文獻
Li, Y., Peng, CK., Sun, Y. et al. Operando elucidation of hydrogen production mechanisms on sub-nanometric high-entropy metallenes. Nat Commun 15, 10222 (2024).
DOI: 10.1038/s41467-024-54589-0
https://www.nature.com/articles/s41467-024-54589-0