通過分子吸附分離對物理性質(zhì)類似的分子進行分離是個具有挑戰(zhàn)性的課題,有鑒于此,南開大學李蘭冬教授、劉珊珊等報道設計調(diào)控分子篩吸附材料,實現(xiàn)陷阱門效應(trap door effect)精確選擇性分離CO2-C2H2混合物。
開發(fā)了Sr交換的鉀-斜發(fā)沸石(Clinoptilolite)(斜發(fā)沸石是含水的鈉、鉀、鈣的鋁硅酸鹽礦物,晶體多為透明板狀),記作Zr/K-HEU,在CO2/C2H2選擇性分離表現(xiàn)達到48.0的優(yōu)異選擇性,CO2動態(tài)吸附達到0.96 mmol/g。Sr/K-HEU分子篩的價格便宜,具有優(yōu)異的循環(huán)利用,因此Sr/K-HEU具有實用前景。
三維電子衍射表征展示了Sr/K-HEU的精確結(jié)構(gòu),DFT理論計算揭示了客體分子和外骨架陽離子門控陽離子之間的相互作用。處于十元環(huán)的Sr2+陽離子作為分子門控,能夠選擇CO2通過,避免C2H2進入。
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這項工作展示了一種新穎的分子篩分子門控例子,能夠用于挑戰(zhàn)性的CO2-C2H2分離,不僅拓展了分子門控的概念,而且改善了目前對分子門控現(xiàn)象的理解。
參考文獻
Molecular Trapdoor in HEU Zeolite Enables Inverse CO2‐C2H2 Separation, Angew. Chem. Int. Ed. 2024
DOI: 10.1002/anie.202419091
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.202419091