通過貴金屬在分子篩內的限域組裝構筑活性且穩定的異相催化劑能夠實現高效利用和價格合理的優勢,對熱催化和環境催化非常有利。Ru是一種經濟型的貴金屬催化劑,但是在MFI型分子篩內的Ru面臨能量和移動性的問題。
有鑒于此,西安交通大學何熾教授等報道一種創新的策略,將水熱反應的原位配體保護與流動氣氛煅燒結合,在MFI的正弦通道10元環的K+修飾硅醇位點修飾超小尺寸Ru團簇 (≡Si–Ruδ+-O-K)。
通過深入實驗和理論計算,表明限域Ru團簇和MFI之間相互作用導致MFI的局部應力,在Ru團簇附近形成獨特的催化微環境。
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這種協同策略的限域Ru團簇和MFI微環境能夠在低溫預活化C3H8和O2,實現優異的烷烴深度氧化性能。限域Ru的穩定結構和電子結構表現優異的高達1000 ℃穩定性。這項研究為開發性能優異的異相熱催化劑提供方法學和機理的深入認識。
參考文獻
Jingjing Wang, Zeyu Jiang, Hengyue Xu, Xinzhe Li, Yanfei Jian, Lianghui Xia, Pei Su, Qiyuan Liu, Shouning Chai, Mudi Ma, Abdallah Amedlous, Mathias Barreau, Zhengping Hao, Jiaguo Yu, Chi He, Elucidating Confinement and Microenvironment of Ru Clusters Stably Confined in MFI Zeolite for Efficient Propane Oxidation, Angew. Chem. Int. Ed. 2024
DOI: 10.1002/anie.202417618
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/anie.202417618