由于單一光化學過程中能量/質量傳遞緩慢、化學驅動力不足，甲烷(CH4)光催化升級為增值化學品，尤其是C2產品，意義重大但具有挑戰(zhàn)性。
在此，中科院蘇州納米所Yong Xu，廈門大學黃小青教授，西安交通大學Maochang Liu在用Cu9S5和Cu單原子(Cu9S5/Cu-CCN)修飾的結晶氮化碳(CCN)上實現了太陽能驅動的CH4氧化為乙醇(C2H5OH)。
文章要點
1）光熱效應和光催化的結合克服了CH4到C2H5OH的轉化瓶頸，Cu9S5是將太陽能轉化為熱能的熱點。原位表征表明，Cu單原子作為電子受體將O2還原為·OOH/·OH，而Cu9S5充當空穴受體和CH4吸附、C?H活化和C?C偶聯(lián)的位點。
2）理論計算表明，Cu9S5/Cu-CCN通過穩(wěn)定·CH3和·CH2O降低了C?C偶聯(lián)能壘。令人印象深刻的是，C2H5OH的生產率達到549.7 μmol g–1 h–1，選擇性為94.8%，表觀量子效率為0.9%(420 nm)。這項工作為CH4轉化為增值化學品提供了一條可持續(xù)的途徑。
參考文獻
Xue, F., Zhang, C., Cheng, C. et al. Selective light-driven methane oxidation to ethanol. Nat Commun 15, 10451 (2024).
DOI：10.1038/s41467-024-54835-5
https://doi.org/10.1038/s41467-024-54835-5
