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四面體、棱錐體和八面體金屬氧配位配體是所有金屬氧化物結(jié)構(gòu)的基本組成部分。了解它們在電化學(xué)氧化過程中的時間空間行為影響，對于各種應(yīng)用至關(guān)重要。但是由于設(shè)計(jì)模型氧化物和表征的挑戰(zhàn)，這個問題仍未得到解決。

有鑒于此，科廷大學(xué)邵宗平教授、馬克斯·普朗克固體化學(xué)物理學(xué)研究所Zhiwei Hu教授等報(bào)道通過先進(jìn)的原位表征技術(shù)和系統(tǒng)的理論計(jì)算，在模型氧化物上建立了產(chǎn)氧性能和表征結(jié)構(gòu)特性之間的關(guān)系。

本文要點(diǎn)：

（1）

與四面體和八面體結(jié)構(gòu)相比，金字塔結(jié)構(gòu)由于其原始的不飽和和不對稱特征以及反應(yīng)過程中活性z²軌道上恒定的單電子占據(jù)，更容易受到OH^-攻擊，導(dǎo)致表面到體重構(gòu)為具有邊共享構(gòu)型的活性非晶高價(jià)CoOOH_x。這伴隨著離子溶解并且產(chǎn)生納米空間，離子溶解的趨勢為Sr²⁺>Ba²⁺>La³⁺>Y³⁺。

Operando軟X射線吸收光譜表明，隨著時間的推移，由于Co—O化學(xué)鍵共價(jià)性的增強(qiáng)和更高的能量勢壘，非均勻脫氫過程會變得更加困難（Co³⁺OOH→Co^3+/4+OOH_x→Co⁴⁺OO）。晶格氧參與活性CoOOH_x的形成，但犧牲了穩(wěn)定性。

（2）

這項(xiàng)研究為了解決活性-穩(wěn)定性之間的權(quán)衡，提出了一種離子調(diào)控策略，能夠同時提高電極和器件的活性和穩(wěn)定性。

參考文獻(xiàn)

Daqin Guan, Hengyue Xu, Yu-Cheng Huang, Chao Jing, Yoshihiro Tsujimoto, Xiaomin Xu, Zezhou Lin, Jiayi Tang, Zehua Wang, Xiao Sun, Leqi Zhao, Hanwen Liu, Shangheng Liu, Chien-Te Chen, Chih-Wen Pao, Meng Ni, Zhiwei Hu, Zongping Shao, Operando Studies Redirect Spatiotemporal Restructuration of Model Coordinated Oxides in Electrochemical Oxidation, Adv. Mater. 2024

DOI: 10.1002/adma.202413073

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/adma.202413073