雖然關于金屬氧化物的氫吸附和活化研究非常廣泛,但是如何研究氫的活化和加氫催化反應的選擇性仍然是個挑戰。有鑒于此,中國科學院大連化物所潘秀蓮研究員、焦峰研究員等報道以尖晶石和固溶體MnGaOx作為類似的塊體材料模型,研究氫活化的機理和合成氣轉化的反應性。
研究結果表明MnGaOx-固溶體(MnGaOx-SS)具有典型的Mn摻雜hcp結構表面富含Ga的Ga2O3,在暴露氫氣后,能夠同時產生Ga-H和O-H。Ga-H具有高活性,但是在CO活化的反應中沒有選擇性,能夠成成CHxO或者乙烯加氫生成乙烷。但是,MnGaOx-尖晶石具有fcc尖晶石結構,其表現為富含Mn的表面,因此能夠阻礙生成Ga-H物種。作者發現,只有一部分O-H物種具有活化CO的能力,在MnGaOx-尖晶石表面的O-H物種沒有烯烴加氫催化活性。
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MnGaOx-尖晶石比MnGaOx-SS分別與SAPO-18結合,其中MnGaOx-尖晶石具有更高的活性和更高的輕質烯烴選擇性。這些研究結果有助于指導并且設計和優化制氫反應的金屬氧化物催化劑。
參考文獻
Bing Bai, Yihan Ye, Feng Jiao*, Jianping Xiao, Yang Pan, Zehua Cai, Mingshu Chen, Xiulian Pan*, and Xinhe Bao, Surface Structure Dependent Activation of Hydrogen over Metal Oxides during Syngas Conversion, J. Am. Chem. Soc. 2024
DOI: 10.1021/jacs.4c14395
https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.4c14395