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采用富鎳LiNi_xCo_yMn_1?x?yO₂（x>0.7）正極的鋰金屬電池有望突破目前鋰離子電池的能量密度極限。然而，含有游離活性溶劑的傳統(tǒng)電解質(zhì)極易分解，尤其是在鋰陽極和高壓陰極的界面處。

在此，華中科技大學黃云輝教授，Henghui Xu，武漢理工大學Zhuo Li開發(fā)了一種復合準固體電解質(zhì)（CQSE），利用硫酸化Al₂O₃（S-Al₂O₃）橋接的三醋酸纖維素（CTA）來穩(wěn)定電解質(zhì)和電極之間的界面。

文章要點

1）S-Al₂O₃通過與陰離子的配位相互作用競爭性地解離Li⁺，從而促進形成以普遍的離子對和聚集體為特征的獨特溶劑化結構。此外，S-Al₂O₃與CTA的配位形成S-Al₂O₃橋接的CTA分子鏈網(wǎng)絡，增強了CQSE的機械強度并固定了自由液體分子。

2）CQSE在室溫下表現(xiàn)出高達7.4MPa的增強拉伸強度和1.8×10^?3 S cm^?1的高離子電導率。此外，CQSE不僅可以抑制電極-電解質(zhì)副反應，還可以形成富含無機物的固體/陰極電解質(zhì)中間相。

3）因此，Li|CQSE|LiNi_0.83Co_0.11Mn_0.06O₂(NCM83)電池在1 C下經(jīng)過1000次循環(huán)后仍保留84%的容量，而軟包電池在0.5 C下經(jīng)過250次循環(huán)后仍保留80%的容量。

參考文獻

Yi Hu, et al, Strengthened High-Concentration Quasi-Solid Electrolytes for Lithium Metal with Ultralong Stable Cyclability, ACS Nano, 2024

DOI: 10.1021/acsnano.4c09760

https://doi.org/10.1021/acsnano.4c09760