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光催化轉(zhuǎn)化CO₂制備合成氣受到廣泛關(guān)注，但是光催化轉(zhuǎn)化CO₂制備合成氣面臨著難以控制中間體與催化劑位點之間的親和性，以及載流子傳輸速率緩慢的問題，導致難以令人滿意的光催化還原產(chǎn)率。

有鑒于此，華南理工大學李映偉教授、王楓亮等報道在3D有序大孔框架（3DOM-NS）內(nèi)的2D納米片組裝體制備電子結(jié)構(gòu)可調(diào)控的Co位點，這種制備的Co 3DOM-NS催化劑具有令人感興趣的CO₂還原光催化CO₂活性。

本文要點：

（1）

含硫化鈷的3DOM-NS催化劑具有最好的光催化還原CO2制備合成氣性能，在可見光照射下，合成氣的產(chǎn)率得到347.3 μmol h^-1，而且在自然光照射下的流動相反應器實現(xiàn)了1150.7 μmol h^-1的合成氣產(chǎn)率。

（2）

反應機理研究發(fā)現(xiàn)3DOM Co-SNS催化劑的高度電子限域的活性位點能夠通過d_yz/d_xz-p以及s-s軌道相互作用，增強Co和HCOO*之間的相互作用，因此促進切斷C-O化學鍵。此外含有納米片次級結(jié)構(gòu)的有序大孔結(jié)構(gòu)材料提高光生電子的傳遞，進一步增強光催化活性。

參考文獻

Lyu, W., Liu, Y., Chen, D. et al. Engineering the electron localization of metal sites on nanosheets assembled periodic macropores for CO₂ photoreduction. Nat Commun 15, 10589 (2024).

DOI: 10.1038/s41467-024-54988-3

https://www.nature.com/articles/s41467-024-54988-3