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通過催化劑的表面受阻Lewis對進行氣相異相催化CO₂加氫催化反應制備化學品和燃料目前受到更多的關注，傳統氣相催化反應的異相催化劑表面受阻Lewis對主要結構為金屬氧化物-氫氧化物（MOH^…M），改善這個過程性能的一種方法是將Lewis堿MOH替換為更強的Lewis堿。比如金屬氮化物的MNH₂。

有鑒于此，同濟大學凌嵐、多倫多大學Geoffrey A. Ozin等報道概念性的驗證了在金屬氮化物催化劑表面構筑胺光活性表面受阻Lewis對（MNH₂^…M）。

本文要點：

（1）

這項研究表明通過納米尺度的Pt助催化溢流，能夠在TiN_xO_y形成有機胺的活性受阻Lewis對（MNH₂^…M）。由Ti-NH₂作為Lewis堿、低價態Ti作為Lewis酸構筑的表面受阻Lewis對促進氣相光催化逆水煤氣變換反應（rWGS）。

（2）

該反應通過表面活性的氨基甲酸酯（carbamate）中間體物種Ti-(H₂N-COO)-Ti，其中Lewis酸和Lewis堿位點之間具有協同作用，因此性能超過了TiN_xO_y表面光催化性能，性能同樣比傳統Pt修飾在金屬氧化物的催化劑更好。

參考文獻

Zou, Y., Mao, C., Xu, M. et al. Surface frustrated Lewis pairs in titanium nitride enable gas phase heterogeneous CO₂ photocatalysis. Nat Commun 15, 10604 (2024). 

DOI: 10.1038/s41467-024-54951-2

https://www.nature.com/articles/s41467-024-54951-2