如何設計先進的電催化劑并且將電催化劑與氣體擴散電極(GDE)結構集成是目前電化學合成H2O2面臨的重要研究課題,但是目前人們對于電催化劑和GDE之間的組裝并不非常理解,在電解反應中發現H2O2的選擇性之間的區別非常顯著。
有鑒于此,清華大學張正華副教授、南京工業大學景文珩教授等報道發現,在電催化劑的本征性質之外,關鍵物種(包括反應物和產物)的傳質對電極級別合成H2O2的選擇性中起到重要作用。
傳質對電催化合成H2O2選擇性的關鍵作用在高反應速率(電流密度)更加顯著,因為高反應速率(大電流密度)受到傳質的限制更加明顯。通過對擴散有關的參數作為考察因素,使用原位電化學反射吸收成像表征技術、理論計算結合,考察短期/長期電解反應,研究擴散有關參數對電解合成H2O2的影響,以及對擴散有關參數控制局部微環境以及對O2、H2O2傳質的影響,并因此提出了擴散關聯選擇性的機理。
這項研究得到的基本認識有助于理解和開發創新型疏水性氣體擴散電極對于同時優化反應物和產物傳質,為開發下一代氣體擴散電極提供幫助。
參考文獻
Cui, L., Chen, B., Chen, D. et al. Species mass transfer governs the selectivity of gas diffusion electrodes toward H2O2 electrosynthesis. Nat Commun 15, 10632 (2024)
DOI: 10.1038/s41467-024-55091-3
https://www.nature.com/articles/s41467-024-55091-3