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電化學(xué)2電子氧還原反應(yīng)（2e^- ORR）為制備H₂O₂提供一種價格優(yōu)勢且環(huán)境友好的途徑，但是由于存在競爭性的生成H₂O的4e^- ORR反應(yīng)，限制了生成H₂O₂的選擇性。因此，如何在低電壓下得到高H₂O₂選擇性仍然是個挑戰(zhàn)。

有鑒于此，奧克蘭大學(xué)Geoffrey I.N. Waterhouse、王子運等基于第一性原理DFT理論計算的結(jié)果，發(fā)現(xiàn)調(diào)控Co單原子的第一配位球能夠降低*OOH吸附強度，促進H₂O₂選擇性。

本文要點：

（1）

通過將Co-N-C催化劑的Co-N_xO_4-x的第一配位球進行調(diào)節(jié)，特別是將Co-N替換為Co-O，實現(xiàn)了弱化*OOH吸附強度，促進H₂O₂選擇性。

（2）

合成了一系列N摻雜碳作為載體的Co-N_xO_4-x活性位點，能夠研究2e^- ORR催化活性和選擇性之間的平衡。發(fā)現(xiàn)反式-Co-N₂O₂位點具有優(yōu)異的催化活性和H₂O₂選擇性，能夠?qū)崿F(xiàn)12.86 的H₂O₂產(chǎn)率，在100 h流動相電解的半電池的能量效率達到0.07 mol_H2O2 g_cat^-1 J^-1。

參考文獻

Kai Sun, Ruihu Lu, Yuge Liu, Joshua Webb, Muhammad Hanif, Yufei Zhao, Ziyun Wang, Geoffrey I.N. Waterhouse, Balancing Activity and Selectivity in Two-electron Oxygen Reduction through First Coordination Shell Engineering in Cobalt Single Atom Catalysts, Angew. Chem. Int. Ed. 2024

DOI: 10.1002/anie.202416070

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.202416070