金屬和酸位點是異相催化劑中最重要的兩個催化活性物種,雖然金屬物種的尺寸、形貌、異質性區別明顯,而且酸位點的強度、分布位置、酸位點的密度能夠顯著影響催化活性。酸位點和金屬物種之間的結合以及相互作用在最近的工作中發現起到更加重要的作用。為了能夠同時得到高效和選擇性的催化劑,需要設計能夠對所有的反應物和不同反應位點的中間體按順序進行轉化的催化劑。
有鑒于此,北京大學馬丁教授、王蒙等通過簡單的空氣氧化、金屬鹽沉積-沉淀方法,在納米金剛石@石墨烯載體上修飾金屬Pd和酸位點。
通過兩種催化活性物種之間的組裝,能夠顯著調控環己醇的反應網絡。通過這種催化劑設計策略,能夠精確的調控特定產物(環己烯、苯酚、苯)的選擇性。
(2)
當同時存在酸位點和Pd的組裝位點,Pd/NDG能夠高效的將環己醇通過連續的脫水和脫氫反應生成苯,苯的選擇性達到>80 %。這項研究結果表明金屬和酸位點的結合對于設計先進催化劑并且調控反應活性和產物選擇性的重要性,有助于開發高效催化劑和各種各樣的催化反應過程。
參考文獻
Jie Zhang, Shixiang Yu, Xingwu Liu, Maolin Wang, Zirui Gao, Xuetao Qin, Yao Xu, Meng Wang*, and Ding Ma*, Interplay Between Metal and Acid Sites Tunes the Catalytic Selectivity Over Pd/Nanodiamond Catalysts, J. Am. Chem. Soc. 2024
DOI: 10.1021/jacs.4c15099
https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.4c15099