光催化還原CO2制備CH4是直接將溫室氣體轉化為化學品的可持續路線,但是由于光催化還原CO2反應的熱力學和動力學挑戰,導致光催化還原CO2制備CH4面臨巨大挑戰。
有鑒于此,阿卜杜拉國王科技大學張華彬教授等報道構筑Ru-Ov活性位點,實現了改變光催化還原CO2的產物選擇性。
本文要點:
(1)
通過修飾不飽和Ru單原子位點的方式,在TiO2表面構筑Ru-Ov活性位點,這種活性位點能夠穩定關鍵的反應中間體、促進局部傳質的雙功能。
(2)
通過原位光譜表征和DFT理論計算,表明氧空穴(Ov)位點阻礙*CO脫附,Ru促進抽取質子。這種Ru-Ov結構不僅降低反應的整體活化能,而且改變反應路線,將產物從CO變成CH4。Ru-Ov/TiO2在光催化還原CO2的反應中比TiO2的CH4產率提高195.4倍,而且CH4選擇性提高81 %。
參考文獻
Chengyang Feng, Miao Hu, Shouwei Zuo, Jun Luo, Pedro Casta?o, Yuanfu Ren, Magnus Rueping, Huabin Zhang, Ru-OV Site-Mediated Product Selectivity Switch for Overall Photocatalytic CO2 Reduction, Adv. Mater. 2024
DOI: 10.1002/adma.202411813
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.202411813