開發(fā)高效聚合物光催化劑合成H2O2受到廣泛關(guān)注,但是由于聚合物光催化劑的非均一分子結(jié)構(gòu)以及緩慢的反應(yīng)路線導(dǎo)致低反應(yīng)效率。
有鑒于此,薩里大學(xué)/內(nèi)蒙古大學(xué)劉健研究員、安徽農(nóng)業(yè)大學(xué)葉盛教授等報(bào)道使用含硫的酚醛樹脂,并且通過調(diào)節(jié)共軛結(jié)構(gòu)促進(jìn)光催化合成H2O2。
本文要點(diǎn):
由于硫原子取代酚醛樹脂的亞甲基,改善材料的共軛性質(zhì),導(dǎo)致產(chǎn)生內(nèi)電場。這有效的增強(qiáng)電荷分離,使得載流子能夠更加迅速的與載體反應(yīng)。通過原位表征和理論計(jì)算,作者揭示了硫原子能夠調(diào)控酚醛樹脂的反應(yīng)路線,能夠通過非自由基過程產(chǎn)生光催化合成H2O2的雙重路線。
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含硫原子的樹脂光催化劑在光催化制備H2O2實(shí)現(xiàn)1.4 %的優(yōu)異的太陽能轉(zhuǎn)化為化學(xué)能的效率,這超過了大多數(shù)報(bào)道的體系,而且在自然光照射下的大規(guī)模設(shè)備能夠產(chǎn)生25 mmol m-2 H2O2。這項(xiàng)工作展示了一種非常有效的策略將光生電子-空穴分離,實(shí)現(xiàn)優(yōu)異的人工光合成效率。
參考文獻(xiàn)
Chen Zhao, Haitao Li, Yanfeng Yin, Wenming Tian, Xiaodan Yan, Jinlu He, Zhian Chen, Sheng Ye, Jian Liu, Non-Radical Mediated Photocatalytic H2O2 Synthesis in Conjugate-Enhanced Phenolic Resins with Ultrafast Charge Separation, Angew. Chem. Int. Ed. 2024
DOI: 10.1002/anie.202420895
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.202420895