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電催化還原硝酸鹽合成氨是具有前景的技術，有助于解決環境污染，且有助于可持續的能源轉化。

有鑒于此，南京大學左景林教授、丁夢寧教授、馬晶教授等基于Zn₅-NiS₄雙位點的高效串聯催化反應機理，將Zn₅-NiS₄雙位點組裝在具有氧化還原活性的MOF內，能夠促進硝酸鹽還原為亞硝酸鹽、亞硝酸鹽還原為氨的反應動力學。

本文要點：

（1）

Zn₅簇能夠吸附NO₃^-，并且將NO₃^-選擇性還原為NO₂^-，[NiS₄]起到鐵氧還蛋白（ferredoxin）類似的功能，將NO₂^-還原為NH₃。基于這種設計，使用氧化還原活性[Ni(C2S₂(TPCOOH)₂)₂]配體構筑Zn₅-NiS₄TP MOF雙金屬MOF。

Zn₅-NiS₄TP MOF在中性電解液的最大合成氨產量達到23650.63 μg h^-1 mg^-1，法拉第效率達到92.57 %。

（2）

作為對比，分別合成了其他雙位點的MOF，Mn₅-NiS₄TP、Cd₂-NiS₄TP，以及Zn-TTFTB、Zn-NiS₄Ph、以及其他含Zn₅簇的MOF，研究電催化還原硝酸鹽的性能。研究結果表明-噻吩基代替-苯基能夠增加S雜原子的含量，改善導電性，促進電子轉移。DFT理論計算驗證了實驗結果。

參考文獻

Zedong Zhang, Yang Lv, Yuming Gu, Xiaocheng Zhou, Bailin Tian, Anqi Zhang, Zhimei Yang, Shizheng Chen, Jing Ma, Mengning Ding, Jing-Lin Zuo, Dual Zn5-NiS4 Sites in a Redox-Active Metal-Organic Framework Enables Efficient Cascade Catalysis for Nitrate-to-ammonia Conversion, Angew. Chem. Int. Ed. 2024

DOI: 10.1002/anie.202418272

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/anie.202418272