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光催化CH₄氧化制備乙醇高選擇性受到人們的關注但是具有非常大的挑戰，在溫和條件活化惰性C-H化學鍵需要強反應活性的氧物種，比如·OH，但是這些氧化物中間體促進快速生成C1產物，而不是通過動力學緩慢的C-C偶聯反應生成乙醇。

有鑒于此，復旦大學鄭耿峰教授等報道開發了一種表面修飾Au納米粒子的BiVO₄光催化劑，在CH₄光催化反應合成乙醇。

本文要點：

（1）

Au納米粒子修飾BiVO₄能夠促進光生·OH活化CH₄生成·CH₃，而且能夠通過原位消耗·OH避免這些·OH進一步將·CH₃轉化，因此增強體系中的·CH₃/·OH比例，促進C-C偶聯反應生成乙醇。

（2）

通過催化劑表面修飾一層氣體擴散層，能夠進一步提高·CH₃/·OH的比例，提高乙醇選擇性和生成產物的反應速率。在溫和的反應條件，沒有加入光敏劑或者犧牲試劑，BiVO4@Au光催化劑實現了優異的CH₄轉化為乙醇產率和選擇性，產率達到680 μmol g^-1 h^-1，選擇性達到86 %，穩定工作時間達到>100 h，這個性能超過了大多數相關報道的結果。這項研究展示了原位生成·OH以及調控·OH濃度促進光催化CH₄轉化的策略，有助于光催化CH₄轉化為多碳產物。

參考文獻

Quan Zhang, Chao Yang, Yangshen Chen, Yaqin Yan, Miao Kan, Huining Wang, Ximeng Lv, Qing Han, Gengfeng Zheng, Efficient Photocatalytic CH₄-to-Ethanol Conversion by Limiting Interfacial Hydroxyl Radicals Using Gold Nanoparticles, Angew. Chem. Int. Ed. 2024

DOI: 10.1002/anie.202419282

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.202419282