催化劑-電解液界面在質子交換膜電解水器件(PEMWE)中起到關鍵的作用,但是改善界面氫鍵同時促進催化活性和穩定性仍然是個巨大挑戰。
有鑒于此,南京航空航天大學彭生杰教授等報道一種新穎的催化劑設計策略,這種催化劑設計策略基于硬-軟酸-堿概念設計催化劑,將較硬的Lewis酸(ZrO2、TiO2、HfO2)調節界面氫鍵結構,增強RuO2的酸性OER催化活性。
機理研究結果表明,Lewis酸導致嚴格的氫鍵網絡變成自由狀態的水分子,增強界面水分子被RuO2表面捕獲,連續的對催化活性位點提供水分子。相互連接的氫鍵網絡促進質子快速輸送,降低催化劑表面的酸性,阻礙催化劑的結構腐蝕,顯著改善催化劑的長期穩定性。
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通過水分子提供和脫質子的串聯過程改變了傳統Ru催化劑的水分子解離路徑,并且展示了廣泛應用的前景。ZrO2-RuO2催化劑的過電勢顯著降低至170 mV,而且具有優異的穩定性,在酸性OER電催化反應中,在10 mA cm-2電流密度連續1800 h穩定,而且在PEMWE器件中能夠在2 A cm-2電流密度穩定工作100 h,性能超過了大多數Ru/Ir催化劑。
參考文獻
Liming Deng, Hongjun Chen, Sung-Fu Hung, Ying Zhang, Hanzhi Yu, Han-Yi Chen, Linlin Li, and Shengjie Peng*, Lewis Acid-Mediated Interfacial Water Supply for Sustainable Proton Exchange Membrane Water Electrolysis, J. Am. Chem. Soc. 2024
DOI: 10.1021/jacs.4c14529
https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.4c14529