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通過電催化C-N偶聯(lián)合成α-氨基酸受到人們的廣泛關(guān)注，這是因?yàn)殡姶呋磻?yīng)具有條件溫和、反應(yīng)參數(shù)可調(diào)控、原子經(jīng)濟(jì)性等優(yōu)勢。但是電催化合成α-氨基酸的產(chǎn)量仍難以滿意。

有鑒于此，湖南大學(xué)鄒雨芹教授等報(bào)道通過原子分散性Fe原子修飾在TiO₂缺陷上構(gòu)筑adFe-TiO_x/Ti電催化劑。

本文要點(diǎn)：

（1）

adFe-TiO_x/Ti電催化劑對乙醛酸GA（glyoxylic acid）的轉(zhuǎn)化率達(dá)到≈100 %，產(chǎn)物的甘氨酸選擇性達(dá)到80.2 %。電化學(xué)實(shí)驗(yàn)和理論計(jì)算研究表明原子分散的Fe（_adFe）和陽空穴（O_v）增強(qiáng)乙醛酸GA（glyoxylic acid）、乙醛肟GO（glyoxylic oxime）、硝酸鹽（NO₃^-）的吸附。_adFe位點(diǎn)能夠促進(jìn)NO₃^-還原為NH₂OH的H₂NO*→H₂NOH*步驟以及GO還原為甘氨酸的NH-CH₂-COOH*→NH₂-CH₂-COOH*步驟。

（2）

通過同步輻射SR-FTIR表征和微分電化學(xué)質(zhì)譜（DEMS）表征，驗(yàn)證了耦合的反應(yīng)路徑和關(guān)鍵中間體。通過_adFe-TiO_x/Ti合成了六個α-氨基酸化合物，展示了這種電化學(xué)合成α-氨基酸方法的應(yīng)用，這項(xiàng)工作開發(fā)了C-N偶聯(lián)合成α-氨基酸的高效電催化劑。

參考文獻(xiàn)

Zhonghuan Zhu, Yimin Jiang, Leitao Xu, Qizheng An, Ta Thi Thuy Nga, Junlin Chen, Yun Fan, Qinghua Liu, Chung-Li Dong, Shuangyin Wang, Yuqin Zou, Highly Efficient Synthesis of α-Amino Acids via Electrocatalytic C-N Coupling Reaction Over an Atomically Dispersed Iron Loaded Defective TiO₂, Adv. Mater. 2024

DOI: 10.1002/adma.202409864

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/adma.202409864