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Ni催化多組分交叉偶聯反應是強有力的由有機鹵化物高效構筑復雜分子結構的方法，雖然Ni催化交叉偶聯反應具有優勢，但是如何在一步選擇性的構成多個化學鍵，尤其是通過親電交叉偶聯反應仍然是個巨大挑戰。

有鑒于此，上海科技大學葉柏華研究員等報道開發了一種開殼層Ni還原催化劑，能夠通過兩個立體結構和電子結構類似的C(sp²)-I反應物于亞甲基親電試劑進行反應，對亞甲基構筑兩個C(sp³)-C(sp²)化學鍵。

本文要點：

（1）

使用鋯氮丙啶（zirconaaziridine）和Mg⁰作為還原劑，該反應實現了廣泛的兼容性，能夠兼容(雜)芳基、烯基、糖基鹵化物，這個方法能夠快速的形成具有醫藥活性的分子結構，表現了優異的官能團容忍性。通過反應動力學研究，發現該反應過程為雙重“連續還原”催化過程，這種雙重“連續還原”通過鋯氮丙啶的氧化還原轉金屬化過程實現。

（2）

Ni(I)-I對C(sp²)-I化學鍵的協同氧化加成，以及通過開殼層C(sp²)-Ni(I)對各種C(sp³)親電試劑摘取鹵原子，實現了較高的選擇性。使用不對稱的亞甲基親電試劑實現了優異的反應性，能夠快速的在反應中積累芐基/烯丙基親電中間體，因此實現了精確控制偶聯反應的順序。

參考文獻

Xuejiao Li, Yu Gan, Yi-Yang Wang, and Baihua Ye*, Selective Ni(I)/Ni(III) Process for Consecutive Geminal C(sp³)–C(sp²) Bond Formation, J. Am. Chem. Soc. 2024

DOI: 10.1021/jacs.4c12581

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.4c12581