雖然分子光催化劑太陽能轉(zhuǎn)化取得顯著進展,但是如何通過非貴金屬復(fù)合物實現(xiàn)光催化全反應(yīng)仍然是個挑戰(zhàn)。
有鑒于此,中南大學(xué)王平山教授、劉疊副教授等報道通過三苯胺修飾的2,2′,6′,2′′-三吡啶配體和Zn配位,設(shè)計并且合成了一種新型頭-尾(head-to-tail)結(jié)構(gòu)的貴金屬-非貴金屬復(fù)合物。
這種復(fù)合物具有穿過空間的電荷轉(zhuǎn)移,能夠在可見光光照射作用,形成長壽命激發(fā)態(tài),并且產(chǎn)生相互分離的氧化還原位點。這種分子具有特別低的激子結(jié)合能,因此作為優(yōu)異的單分子光催化劑,實現(xiàn)光催化合成H2O2。
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通過精確的分子結(jié)構(gòu)設(shè)計,這個分子在大氣氣氛實現(xiàn)了高達(dá)8862 μmol g-1 h-1的生成H2O2速率。這項研究首次實現(xiàn)了單個分子光催化劑高效率光合成H2O2。這項研究為光催化能量轉(zhuǎn)換提供了新型范式,為分子光催化劑的設(shè)計提供獨特的理念。
參考文獻
Fan Fu, Yongxin Liu, Mingliang Liu, Zhengguang Li, Wanying Zhong, Yaqin Li, Kaixiu Li, Jun Wang, Yongchao Huang, Yiming Li, Wei Liu, Yi Zhang, Kaisong Xiang, Hui Liu, Pingshan Wang*, and Die Liu*, Non-noble Metal Single-Molecule Photocatalysts for the Overall Photosynthesis of Hydrogen Peroxide, J. Am. Chem. Soc. 2024
DOI: 10.1021/jacs.4c09445
https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.4c09445