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理解光合系統(tǒng)PSII的OEC基本結構以及水氧化反應的機理有助于開發(fā)高效且符合可持續(xù)發(fā)展的水氧化催化劑。

有鑒于此，印度理工學院坎普爾分校Apparao Draksharapu、堪薩斯大學Timothy A. Jackson等報道向[(TPA)Mn^II]²⁺ (1)溶液中加入硝酸鈰銨能夠形成[(TPA)Mn^IV(O)(μ-O)Ce^IV(NO₃)₃]⁺ (2)，其中TPA=三(吡啶基-2-甲基)胺。

本文要點：

（1）

通過多種多樣的光譜和電噴霧電離質譜法表征中間體2號化合物，2號化合物的結構與PS-II的OEC的Mn^V(O)(μ-O)Ca^II(OH₂)結構非常類似。2能夠與二茂鐵衍生化合物反應，說明加入的具有氧化還原活性的Ce^IV能夠增強電子轉移的效率。2號分子能夠用于氧原子轉移和摘氫反應。

（2）

發(fā)現的這種[(TPA)Mn^IV(O)(μ-O)Ce^IV(NO₃)₃]⁺中間體為研究OEC的Mn^V(O)(μ-O)Ca^II(OH₂)結構提供機會。

參考文獻

Sikha Gupta, Pragya Arora, Zahra Aghaei, Baghendra Singh, Timothy A. Jackson*, and Apparao Draksharapu*, Formation and Reactivity of a Mn^IV(O)(μ-O)Ce^IV Species: A Closest Mimic of Photosystem II, J. Am. Chem. Soc. 2024

DOI: 10.1021/jacs.4c12523

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.4c12523