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因為固體受阻Lewis對（FLP）的FLP位點和反應(yīng)物分子之間的強軌道相互作用，因此FLP位點在活化CO₂等小分子中表現(xiàn)非常好的效果。但是，目前大多數(shù)報道的FLP位點通常都是隨機分布在催化劑表面，并且在催化劑中容易重新結(jié)合，這導致FLP位點的利用率較低。

有鑒于此，西安交通大學楊貴東教授、林波研究員等通過向氮化碳中引入W單原子，構(gòu)筑原子結(jié)構(gòu)的W基FLP位點（N^…W_SA FLP）用于光催化CO₂轉(zhuǎn)化。

本文要點：

（1）

在構(gòu)筑的原子分散N^…W_SA FLP位點中，缺電子W單原子作為Lewis酸（LA），相鄰的富電子N原子作為Lewis堿。通過多種多樣的表征技術(shù)，包括吡啶-紅外、原位DRIFT、CO₂程序升溫脫附、理論計算，表明N^…W_SA FLP對光催化還原CO₂的促進作用。

（2）

N^…W_SA FLP位點能夠促進CO₂分子吸附，形成不常見的W-O-C-N結(jié)構(gòu)，顯著增強d-p軌道相互作用，并且形成有趣的“push-push”電子轉(zhuǎn)移效應(yīng)。W 5d軌道向CO2分子的反鍵軌道（2π）的π反饋電子導致W單原子向O原子的逆向電子轉(zhuǎn)移，而且富電子N位點向正電荷C位點通過Lewis酸堿相互作用轉(zhuǎn)移電子，因此能夠打破C=O化學鍵，活化CO₂分子，促進CO₂還原為CO的性能。這項工作為開發(fā)高效率活化小分子的單原子FLP催化劑提供幫助。

參考文獻

Baorong Xu, Shicheng Luo, Weibo Hua, Hang Xiao, Ben Chong, Guocheng Yan, He Li, Honghui Ou, Bo Lin*, and Guidong Yang*, Constructing Atomic Tungsten-Based Solid Frustrated-Lewis-Pair Sites with d-p Interactions for Selective CO₂ Photoreduction, J. Am. Chem. Soc. 2024

DOI: 10.1021/jacs.4c08953

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.4c08953