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通過人工酶工程模擬天然酶是微調(diào)光催化劑性能的有力策略，而通過原子精度控制操縱電子轉(zhuǎn)移系統(tǒng)則具有挑戰(zhàn)性。

有鑒于此，湖南大學方煜教授、西安交通大學金尚彬教授等報道了一系列基于氧化吩噻嗪（PTH）核心的共價有機框架（COF），作為模擬輔酶Q的平臺，通過精細逐步調(diào)整其氧化還原狀態(tài)來實現(xiàn)。

本文要點：

（1）

與PTH-S-COF相比，氧化性遞增的硫位點的COF表現(xiàn)出更高的電荷轉(zhuǎn)移效率，促進了向O₂的有效電子供體，有助于合成H₂O₂。

（2）

值得注意的是，PTH-SO₂-COF的合成速率達到了7755 μmol g^-1 h^-1，比PTH-S-COF提高720 %。此外，在犧牲劑的情況下，合成H₂O₂的速率迅速增加到13565 μmol g^-1 h^-1，這個效率超過大多數(shù)報道的光活性COF材料的性能。

原位表征和模擬計算驗證說明，三種生成H₂O₂途徑（2e^- ORR、4e^- OER和4e^- ORR）都參與生成H₂O₂。這項研究通過模擬人工酶，為開發(fā)高性能COF基光催化劑提供了一條新途徑。

參考文獻

Yaoyao Peng, Lewang Yuan, Kang-Kai Liu, Zong-Jie Guan, Shangbin Jin, Yu Fang, Photosynthesis of H₂O₂ using Phenothiazine-Based Covalent-Organic Frameworks Mimicking Coenzyme Q, Angew. Chem. Int. Ed. 2024

DOI: 10.1002/anie.202423055

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202423055