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構建具有內部修飾的金屬有機籠（MOC）是構建類似酶的結構，并且得到酶的高催化活性和選擇性之謎的一條有前景的途徑。但是，目前的研究主要關注于單一金屬節點的籠結構，但是對于金屬簇的結構、籠內原位構筑金屬簇的相關研究非常罕見。

有鑒于此，東北師范大學孫春義教授、王新龍教授等基于硬軟酸堿（HSAB）理論，通過一鍋合成法，構筑[Cu₃OPz₃]⁺和[V₆O₆(OCH₃)₉(SO₄)(CO₂)₃]^2-簇構成的基于金屬簇的異金屬MOC（Cu₃VMOP）。

本文要點：

（1）

通過基于配位的分層自組裝策略，在籠內原位生成Cu₄I₄，得到Cu₄I₄@Cu₃VMOP。作為還原CO₂催化劑，Cu₃VMOP產生HCOOH和CH₃COOH主要還原產物，CH₃COOH的產率高達0.9 mmol/g，是目前有關報道的材料最好的序列。Cu₄I₄@Cu₃VMOP能夠將二氧化碳選擇性還原為HCOOH，產物實現了100%的甲酸選擇性，產率是Cu₃VMOP的5倍。

（2）

理論計算和飛秒瞬態吸收光譜表明，Cu₄I₄不僅能夠調節軌道結構，而且增強局域電子結構，促進生成長壽命的電荷分離態，提高*CO偶聯能壘，實現CO₂選擇性的轉化為甲酸。

參考文獻

Yang Yang, Man Dong, Qi Wu, Chao Qin, Weichao Chen, Yun Geng, Shuangxue Wu, Chunyi Sun, Kuizhan Shao, Zhongmin Su, Xinlong Wang, In-situ Growth of Metallocluster inside Heterometal–organic Cage to Switch Electron Transfer for Targeted CO₂ Photoreduction, Angew. Chem. Int. Ed. 2024

DOI: 10.1002/anie.202423018

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.202423018