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在酸性O(shè)ER反應(yīng)中，RuO₂是一種很有前途的低成本、高效的催化劑。但是，由于不可避免的晶格氧機(jī)理（LOM），導(dǎo)致RuO₂催化劑的穩(wěn)定性較差。

有鑒于此，吉林大學(xué)崔小強(qiáng)教授、范錦昌研究員等報(bào)道一種獨(dú)特的基于金屬烯的核-表皮結(jié)構(gòu)（core-skin），通過(guò)核從金屬烯氧化物轉(zhuǎn)變?yōu)榻饘傧?/span>能夠?qū)?/span>原子RuO₂表皮的OER機(jī)理從LOM機(jī)理變?yōu)槲劫|(zhì)機(jī)理。

本文要點(diǎn)：

（1）

這種機(jī)理的切換不會(huì)損失活性位點(diǎn)的數(shù)量，Pd@RuO₂金屬烯在10 mA cm^-2下具有非常低的過(guò)電位（189 mV）的優(yōu)異酸性O(shè)ER活性，比PdO@RuO₂金屬烯的過(guò)電位低54 mV。而且，催化劑具有優(yōu)異的穩(wěn)定性，在50 mA cm^-2下100 h的活性衰減可以忽略，這比大多數(shù)報(bào)道的RuO₂催化劑更好。

（2）

通過(guò)多種光譜分析和理論計(jì)算表明，Pd金屬烯的內(nèi)核作為電子供體，增加亞表面氧原子的遷移能，優(yōu)化了中間產(chǎn)物在Ru活性位點(diǎn)的吸附能，實(shí)現(xiàn)了反應(yīng)機(jī)理的切換。這種獨(dú)特的金屬烯的內(nèi)核-表皮結(jié)構(gòu)為調(diào)整電催化劑的催化反應(yīng)提供了一種新的途徑。

參考文獻(xiàn)

Tianyi Gao, Dongxu Jiao, Lina Wang, Xin Ge, Xin Wen, Lei Zhang, Lirong Zheng, Xiaoxin Zou, Wei Zhang, Weitao Zheng, Jinchang Fan*, and Xiaoqiang Cui*, Switchable Acidic Oxygen Evolution Mechanisms on Atomic Skin of Ruthenium Metallene Oxides, J. Am. Chem. Soc. 2024

DOI: 10.1021/jacs.4c13656

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.4c13656