用于OER的酸穩定低Ir含量電催化劑對于質子交換膜(PEM)電解水的實用化至關重要。通過動力學調控Ir催化劑的原位重建是非常理想的策略,但是目前仍然難以實現Ir催化劑的原位重構。
有鑒于此,華中科技大學王得麗教授等報道提出了一種通過原子有序策略調控催化劑的動態表面重構的策略,因此打破了Ir催化劑的活性-穩定性之間的權衡。
在工作條件下,雜原子的強化學鍵導致表面產生受限的結構重構,Ir-Mn金屬間化合物(IMC)模型催化劑發生結構重構,形成自身穩定的無定形(氧)氫氧化物。通過原位/非原位表征和理論計算分析,發現催化劑層中誘導產生了Ir-O-Mn共價鍵結構,降低了形成OOH*的能壘,促進H2O分子的優先動態補充/轉化途徑,抑制不可控的晶格氧反應(這種反應速率比純Ir催化劑低~2.6倍)。
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使用Ir-Mn IMC作為陽極“電催化劑前體”(pre-electrocatalyst)(0.24 mgIr cm-2)的PEM電池具有優異的性能(3.0 A cm-2@1.851 V@80°C),能夠在2.0 A cm-2穩定運行超過2000 h,成本為0.98美元kgH2-1,進一步表明這項技術是具有前景的策略。這項工作展示了雜原子化學鍵誘發表面受控結構變化,為設計表面重建催化劑提供幫助。
參考文獻
Shuang Wang, Yan Shi, Tao Shen, Guangzhe Wang, Yue Sun, Gongwei Wang, Li Xiao, Changfeng Yan, Chundong Wang, Hongfang Liu, Ying Wang, Honggang Liao, Lin Zhuang, Deli Wang, Strong Heteroatomic Bond-Induced Confined Restructuring on Ir-Mn Intermetallics Enable Robust PEM Water Electrolyzers, Angew. Chem. Int. Ed. 2024
DOI: 10.1002/anie.202420470
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.202420470