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人們發(fā)現(xiàn)，構(gòu)筑結(jié)構(gòu)明確的非均相金屬催化劑的界面結(jié)構(gòu)對于理解界面關系，以及促進含有多個中間體的反應是有效的一種策略。

有鑒于此，中國科學院化學所李玉良院士、何峰、惠蘭等設計一種由Pd納米粒子和CuO納米粒子構(gòu)成的顆粒-顆粒異質(zhì)結(jié)催化劑，實現(xiàn)了高性能的堿性電催化甲醇氧化。

本文要點：

（1）

強耦合顆粒-顆粒異質(zhì)結(jié)構(gòu)催化劑誘導了獨特的界面互滲效應，改善了界面電荷重分布，調(diào)節(jié)了d帶結(jié)構(gòu)，優(yōu)化了CO中間體在催化劑上的吸附。這個催化劑在堿性體系進行甲醇氧化反應，實現(xiàn)4.0 A mg_Pd^-1的質(zhì)量活性，215.8 mA cm^-2的電流密度，這是10% Pd/C催化劑的80.0倍和154.1倍。

（2）

在30000次循環(huán)后，催化劑沒有明顯的質(zhì)量活性降低，催化劑表現(xiàn)了優(yōu)異的穩(wěn)定性。實驗結(jié)果和DFT理論計算研究的結(jié)果表明，通過Pd的滲透效應能夠調(diào)節(jié)Cu-O-Pd界面的化學鍵，因此有效的提高MOR催化活性和催化劑的穩(wěn)定性。

這項研究展示了金屬顆粒-金屬氧化物的異質(zhì)結(jié)界面對于設計先進電催化劑的重要性。

參考文獻

Xueting Zhang, Lan Hui*, Feng He*, and Yuliang Li*, The Interfacial Interpenetration Effect for Controlled Reaction Stability of Palladium Catalysts, J. Am. Chem. Soc. 2024

DOI: 10.1021/jacs.4c11234

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.4c11234