通過電化學方法將CO2轉化為碳氫化合物產品是碳利用的關鍵可持續戰略。目前Cu催化劑是電催化CO2轉化的最有效手段,但是如何在高電流密度實現更高的產物選擇性仍然是一個長期目標。
有鑒于此,上海交通大學莊小東教授、王天富研究員、北京科技大學張娟副教授等報道深入討論了具有大量偶極矩的拓撲聚(2-氨基氮雜環戊烷)對調節銅表面偶極場的影響,以增強二氧化碳還原中的催化活性。
本文要點:
(1)
構筑的Cu/聚(2-氨基薁)(poly(2-aminoazulene))異質結能夠在高達1 A cm-2的大電流密度下實現68.9 %的乙烯法拉第效率。通過原位Raman光譜和原位FTIR光譜表征表明,與純Cu催化劑相比,聚(2-氨基薁)修飾的銅電極顯示出更高濃度的中間體,證明有利于碳二聚。理論計算表明,C?C二聚的能壘降低,同時阻礙了Cu/聚(2-氨基薁)異質結上的HER,有利于CO2還原反應。
(2)
這項研究的催化劑設計通過結合偶極矩,不僅展現了偶極矩對電化學二氧化碳還原的影響,而且開創了一種提高催化劑表面反應物的濃度提高催化活性的創新策略。
參考文獻
Chenbao Lu, Qichuan He, Senhe Huang, Pengfei Shi, Chongqing Yang, Jichao Zhang, Jinhui Zhu, Juan Zhang, Tianfu Wang, Xiaodong Zhuang, Large Dipole Moment Enhanced CO2 Adsorption on Copper Surface: Achieving 68.9% Catalytic Ethylene Faradaic Efficiency at 1.0 A cm?2, Adv. Mater. 2024
DOI: 10.1002/adma.202415092
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/adma.202415092