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由高儲量元素構筑金屬碳化物是有前景的貴金屬催化劑替代品。雖然人們在幾種反應中發現金屬碳化物具有一定的催化活性，但是如何精確控制金屬碳化物的反應途徑仍然是一個巨大的挑戰，這是因為反應物或中間體的吸附作用強烈。

有鑒于此，北京大學馬丁教授、廈門大學王帥教授、內蒙古大學高瑞研究員、中國科學院大學周武教授等報道發現α-MoC催化劑上，甲醇發生雙分子脫氫生成甲酸甲酯和H₂是動力學有利的過程，但是α-MoC表面修飾擁擠的Ni原子，單分子脫氫生成CO和H₂成為主要途徑。

本文要點：

（1）

在最佳條件下，這兩種反應情況都實現了目標產物的優異選擇性（>90%），前者和后者的甲酸甲酯和H₂的產率分別達到了以往未曾達到的水平。

（2）

通過動力學、光譜表征和理論計算，研究這種選擇性反轉的機理。研究結果表明，α-MoC結合的孤立Ni位點具有優異的脫氫活性，能夠促進甲醇衍生中間體的C-H鍵完全斷裂，而不是之間發生C-O偶聯。這項研究實現了調節碳化物催化劑在催化有機醇脫氫反應目標產物選擇性的一種有效策略。

參考文獻

Yuzhen Ge, Zirui Gao, Yao Xu, Ming Xu, Xuetao Qin, Mi Peng, Shuai Wang, Rui Gao, Wu Zhou, Ding Ma, Inverting methanol dehydrogenation selectivity by crowding atomic Ni species over α-MoC catalysts, Angew. Chem. Int. Ed. 2024

DOI: 10.1002/anie.202423682

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.202423682