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具有非平面結構的單原子催化劑SAC具有調控ORR反應催化活性的獨特能力，這是因為不對稱配位結構產生額外軌道重排。但是人們對于這種非平面SAC的系統(tǒng)性研究受制于如何構筑非平面結構非常困難，以及精確調控配位結構的困難。

有鑒于此，天津大學梁驥教授、桑志遠、北京航空航天大學郝維昌教授、中國科學院沈陽金屬研究所尹利長研究員等報道通過高通量篩選和實驗驗證進行結合，通過吡咯N原子構筑三重配位非平面SAC位點，實現高活性和選擇性2e^- ORR電催化。

本文要點：

（1）

通過N配體的額外p軌道重排，在催化反應中ppy-MN₃催化劑的金屬d能帶中心和N配體的p能帶中心之間的能級差作為一個新描述符（Δ?_d-p），能夠在傳統(tǒng)d能帶中心理論的基礎上，準確的描述催化活性和電子結構之間的關系。驗證發(fā)現因為OOH*中間體和界面水分子之間的強氫鍵作用，ppy-ZnN₃具有最好的2e^- ORR催化活性（η=0.08 eV）和選擇性，而且2e^- ORR反應能壘最低。通過實驗驗證，表明優(yōu)異的堿性電催化生成H₂O₂產率（43 mol g^-1 h^-1）和選擇性（92 %）。

（2）

這項研究展示了概念性的基于性能導向和精確配位結構導向進行設計非平面SAC用于高效電催化合成H₂O₂。更加重要的是，完善并且提高了d能帶理論的準確性，能夠更好的預測非平面結構催化位點的催化劑在各種電催化反應中的應用。 

參考文獻

Jingjing Jia, Zhenxin Li, Zhiyuan Sang, Xiaoqing Liu, Wei Peng, Rui Chen, Qiao Jiang, Xia Li, Zhizhen Ren, Weichang Hao, Lichang Yin, Jiachen Liu, Feng Hou, Ji Liang, High-throughput Design of Single-atom Catalysts with Nonplanar and Triple Pyrrole-N Coordination for Highly Efficient H₂O₂ Electrosynthesis, Angew. Chem. Int. Ed. 2024

DOI: 10.1002/anie.202421864

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.202421864